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周国伟等人在钙钛矿锰氧化物研究中取得新进展

时间:2022-08-15 19:23:07  作者:

钙钛矿锰氧化物(La0.7Sr0.3MnO3)是一种典型的强关联电子材料,在该材料中已经发现了庞磁电阻效应、磁交换耦合效应及电子相分离等新奇的物理特性。近年来该氧化物材料由于具有高于室温的金属铁磁性,在凝聚态物理研究领域发挥着重要的作用。山西师范大学材料科学研究院周国伟等人,围绕钙钛矿锰氧化物异质结中磁各向异性的调控、室温下电流驱动磁化翻转、和电场可逆调控垂直磁各向异性等问题近期取得了以下三方面进展:

  1、钙钛矿锰氧化物异质结中界面工程对磁各向异性的调控

钙钛矿氧化物材料中磁各向异性的调控无论对于基础研究领域还是对于器件的工业化应用都有着重要的意义。其中,钙钛矿锰氧化物La0.7Sr0.3MnO3LSMO)材料由于具有高的居里温度以及铁磁半金属等特性,吸引了大量的科研人员进行研究。然而该材料具有较大的退磁能,通常表现为面内方向的磁各向异性,研究人员先前通过机械应变、对称性破缺等方法实现了该材料的磁各向异性调控。

鉴于这些方法会对材料造成结构破坏以及LSMO 薄膜中磁各向异性与其电子结构之间的内在关系尚不明确等问题,近日,山西师范大学许小红教授、周国伟副教授和新加坡国立大学陈景升教授、北京师范大学张金星教授等人合作,利用界面轨道自由度重构的方法在LSMO/SrMnO3SMO)超晶格中实现了磁各向异性由面内到面外方向的调控,并且监测到了四重对称的磁各向异性(图一)。

他们首先使用脉冲激光沉积系统制备了高质量、原子级平整的LSMO/SMO超晶格薄膜;随后通过磁性及电输运测试表征发现,随着 SMO 厚度的增加,超晶格的磁化易轴由面内转向面外方向,并且在一定厚度时,超晶格的磁各向异性显示特殊的四重对称性;最后利用X射线线二色谱及第一性原理计算表明超晶格中磁各向异性的变化与界面处轨道重构有关,随着SMO 厚度的增加,超晶格中电子将由择优占据面内轨道转变为择优占据面外轨道。该研究工作提出了一种调控磁各向异性的新方法,为异质结中磁性质的控制及新现象的产生提供了新的研究思路。

  该研究成果以“Interfacial engineering manipulation of magnetic anisotropy evolution via orbital reconstruction in low-dimensional manganite superlattices”为题于2022316日在《Science China Materials》(IF8.640SCI一区)期刊在线发表。我校材料科学研究院周国伟副教授、姬慧慧博士为共同第一作者,我校许小红教授和新加坡国立大学陈景升教授为共同通讯作者。

  2、钙钛矿锰氧化物异质结中室温电流驱动磁化翻转

飞速发展的自旋电子学技术旨在研究高速、低功耗的电子元器件,与传统电子学利用电子的电荷相比,自旋电子学利用电子的自旋作为信息传输载体,在纯自旋流的情况下,传输通道没有耗散,即不会发热;同时,得益于自旋相干效应,信息具有很快的传输速度。当今自旋轨道矩(SOT)材料的研究主要集中在过渡金属及其合金以及拓扑绝缘体。过渡金属氧化物是一个很大的材料体系,有着丰富的物理性质,比如强的自旋轨道耦合效应(SOC)和不可忽略的电子关联作用。系统研究过渡金属氧化物体系的SOT不仅具有重大的学术价值,也可能为以后的市场应用做铺垫。2019年新加坡国立大学陈景升教授团队,在SrRuO3(SRO)/SrIrO3(SIO)异质结中首次实现了全氧化物的电流驱动磁化翻转。然而,该体系中SRO材料的居里温度仅为160 K,严重限制了异质结在自旋电子学器件中的实际应用。

近日,山西师范大学与新加坡国立大学团队合作,利用脉冲激光沉积系统设计并制备了高质量的La0.67Sr0.33MnO3(LSMO)/SIO异质结,其中LSMO层具有高于室温的居里温度,SIO层具有很强的SOC作用,可以在通电流的情况下产生非平衡的自旋积累,并以自旋电流的方式进入相邻LSMO磁性层产生SOT效应。他们利用衬底的面内晶格常数差异,实现了LSMO层磁化易轴在面内方向的调控,进一步通过输入电流方向控制SOT实现了面内不同方向的磁化方向定向反转。此外,通过二次谐波方法,该团队测定了LSMO/SIO体系在室温下SOT转换效率高达0.15,超过了金属异质结的对应值(图二)。该工作首次在氧化物异质结实现了室温下电流驱动磁化翻转,很好地拓宽了SOT器件的材料范围,在低功耗自旋电子器件方面有很好的应用前景。

该研究成果以“Room-temperature spin-orbit torque switching in a manganite-based heterostructure”为题于2022523日在《Physical Review B》(IF3.908SCI二区)期刊在线发表。新加坡国立大学刘亮博士和我校周国伟副教授为共同第一作者,新加坡国立大学陈景升教授和我校许小红教授为通讯作者。

3、钙钛矿锰氧化物异质结中电场可逆调控高温垂直磁各向异性

作为锰氧化物家族的一员,LSMO 薄膜由于其高居里温度、100%自旋极化率使其成为制备下一代电子器件的理想材料。然而由于退磁能的影响,LSMO的易磁化轴更易沿着面内方向排列。早期对于LSMO磁各向异性的研究主要集中于应力调控,但这对材料的结构将产生“破坏”。最近研究人员发现,界面工程是调控LSMO垂直磁各向异性的另一有效手段。然而仍存在着另一个显著问题,即一旦薄膜被制备完成,材料的磁各向异性很难再发生改变,这不利于材料的商业化应用。因此,通过电场动力学控制材料的垂直磁各向异性不仅有利于对其物理机制的理解,而且将为低功耗电子器件的实现奠定基础。

山西师范大学团队利用带有原位反射式高能电子衍射的脉冲激光沉积系统,制备了高质量、外延生长的B-SCO (钙铁石)/LSMO (钙钛矿) 双层膜。磁性和输运测试结果显示在双层膜中,LSMO 层展现出非常规的垂直磁各向异性,并且在温度高达250 K时,垂直磁各向异性仍能稳定存在,这比具有垂直磁各向异性的SRO薄膜的居里温度更高。第一性原理计算及X射线线二色谱测试表明双层膜界面处对称性破缺的存在,有利于电子优先占据面外的3z2-r2轨道,最终导致LSMO层显示垂直磁各向异性。在此基础上,研究人员借助离子液体施加门电压的方式,通过控制双层膜上层B-SCO层中氧离子的迁移,从而使得上层薄膜的结构在钙铁石与钙钛矿之间可逆转换,最终实现了对底层LSMO薄膜垂直磁各向异性的可逆、非易失性调控。本工作为今后氧化物电子器件中电控磁的研究提供了新的研究思路。

该研究成果以“Electric-field controlled reversible high-temperature perpendicular magnetic anisotropy in cobaltate manganite heterostructures”为题于2022718日在《Journal of Materials Chemistry C》(IF: 8.067, SCI二区)期刊接收。我校姬慧慧博士和严志博士为共同第一作者,我校周国伟副教授和许小红教授为通讯作者。

  以上三项研究得到了国家自然科学基金项目和国家重点研发计划项目的资助。

  

文章链接:

https://link.springer.com/article/10.1007/s40843-021-1972-2

https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.105.144419

https://mc.manuscriptcentral.com/jmchemc






1 LSMO/SMO异质结中随SMO层厚度增加磁各向异性发生变化示意图;不同厚度异质结中磁电阻效应与角度的依赖关系和易磁化轴的变化趋势图。

2 (a) LSMO/SIO异质结中面内(100)(010)方向的磁滞回线,(b)剩余磁化强度随角度的变化,(c)磁化翻转测试示意图,(d)霍尔电阻随外加磁场的变化,(e-f)外加磁场和电流诱导的磁化翻转测试。

3 LSMO/SCO异质结中存在优异的垂直磁各向异性,并且可以通过离子液体门电压的方式实现垂直磁各向异性的可逆调控。